挪威奥斯陆大学、南方科技大学等：α-Ga₂O₃中随机无序自发形成的原子级突变面及相变滑移行为研究

由挪威奥斯陆大学的研究团队在学术期刊 nature communications 发布了一篇名为 Phase glides and self-organization of atomically abrupt interfaces out of stochastic disorder in α-Ga₂O₃（α-Ga₂O₃ 中随机无序的相滑行和原子突变界面的自组织）的文章。

1. 项目支持

M-ERA.NET 计划得到了 GOFIB 项目（由挪威研究理事会管理，挪威项目编号为 337627，芬兰项目编号为 352518）的资金支持。此外，挪威研究理事会在 FRIPRO 计划项目编号 351033 框架下资助的 DIOGO 项目也提供了额外支持。实验基础设施由挪威微米和纳米制造设施 NorFab（挪威研究理事会项目编号 295864）和挪威透射电子显微镜中心 NORTEM（挪威研究理事会项目编号 197405）提供。J.Z. 感谢中国国家自然科学基金资助项目 62304097、广东省基础与应用基础研究基金资助项目 2023A1515012048、深圳市基础研究计划资助项目 JCYJ20230807093609019 和 JCYJ20240813094508011。计算资源由芬兰科学信息技术中心（CSC）和南方科技大学计算科学与工程中心提供。该论文还得到了韩国陶瓷工程技术研究院（KICET）2024年资助的“战略研发计划”（KPP23004-0-02）的支持。挪威研究理事会项目编号为322382的INTPART计划以及挪威高等教育和技能局项目编号为UTF-2021/10210的UTFORSK计划也为国际合作提供了支持。

2. 背景

氧化镓（Ga₂O₃）因其多形体（如β、γ相）的独特性质（如高耐辐射性）在基础物理和电子器件领域备受关注。此前研究主要集中在热力学稳定的 β-Ga₂O₃ 上，其辐照下可通过无序诱导转变为 γ 相，但其他多形体（如亚稳态的 α-Ga₂O₃）的辐照行为尚不明确。

探索 α-Ga₂O₃ 在辐照下是否发生无序诱导相变，揭示其与 β 相不同的相变机制，并解释实验中观察到的原子级陡峭 α/γ 界面自组织现象。

3. 主要内容

在 γ 相氧化镓中，无序诱导有序化行为以及其极高的抗辐照性能，近年来已成为基础物理与电子器件应用交叉领域中的重要发现。值得注意的是，迄今为止此类研究大多采用热力学稳定的 β 相作为初始样品。本文从亚稳态的 α 相开始，研究上述现象，并揭示体系中全新的转变趋势。研究人员指出，与 β → γ 相变中主要涉及无序诱导的局部重排不同，α 相中的氧子晶格呈现六方密堆结构（HCP），因此 α → γ 相变不仅需要氧子晶格的重构，还需镓子晶格发生显著的结构重排。进一步结合理论预测结果，发现 α → γ 的相变过程需积累较大的拉伸应变以激发原本难以发生的晶格滑移行为。因此，将实验中观测到的 α → γ 相变趋势解释为一种同时受无序与应变驱动的协同演化机制。最后展示了在随机无序背景下，α/γ 界面能够自发实现原子级突变式排列，体现出高度有序的自组织行为，揭示了 α-Ga₂O₃ 体系中相变过程的复杂性与潜在调控路径。

4. 实验细节

样品: 通过 HVPE 法在蓝宝石衬底上生长了约 1 μm 厚的 α-Ga₂O₃ 薄膜。

辐照: 在室温下，使用 400 keV 的 Ni⁺ 离子进行注入，剂量范围从 1x10¹⁵ 到 1x10¹⁷ ions/cm²，离子束流恒定。同时进行了 1.2 MeV Au⁺ 离子的控制实验以排除注入离子的化学效应。注入角度偏离样品法线 7° 以减少沟道效应。

损伤量化: 使用 SRIM 程序模拟计算原子离位损伤，Ni 离子注入的主要缺陷产生峰值深度约为 105 nm。

模拟计算:

SRIM 模拟计算初始损伤分布和 dpa 值。

机器学习驱动的分子动力学 (ML-MD): 模拟 α/γ 界面的原子构型和动态演化过程，解释界面自组织锐化机制。

结合级联碰撞模拟和 NPT 系综弛豫（带各向异性压强控制）: 研究辐照过程中应变的积累和各向异性膨胀。

5. 创新点

首次系统研究了 α-Ga₂O₃ 的无序诱导相变，揭示了与 β 相不同的相变路径和机理。

明确了“拉伸应变”在 α 到 γ 相变中的关键作用，强调了该转变需要 O 亚晶格和 Ga 亚晶格同时重排，这是与 β 到 γ 相变的本质区别。

提出了具体的相变机制：辐照产生的 Ga 缺陷（主要是占据八面体间隙位置）积累导致沿 c 轴的各向异性膨胀应变，该应变促进了 O 亚晶格密堆积层的滑移，从而完成结构转变。

实验和模拟证实了在随机无序过程中可以自组织形成原子级陡峭的 α/γ 多晶型界面。

发现 α-Ga₂O₃ 相比于 β-Ga₂O₃，需要更高的辐照剂量（dpa）才能触发向 γ 相的转变，表明 α 相本身在发生相变前具有更高的辐照稳定性。

6. 结论

γ 相氧化镓中所展现出的无序诱导有序现象以及前所未有的高抗辐照能力，是近年来基础物理与电子器件应用交叉领域中的一项重要突破。值得强调的是，在该研究之前，已有文献中的相关实验数据均是以热力学稳定的 β 相为初始样品获取的。从亚稳态的 α 相开始，系统性地研究了这一现象，并揭示了体系中截然不同的新趋势。研究人员提出，与 β → γ 无序诱导转变不同，α 相中的氧子晶格为六方密堆（HCP）结构，因此 α → γ 相变过程中，不仅氧子晶格需要重构，镓子晶格同样必须发生显著的结构重排。此外，与理论预测一致，该相变还需积累相当程度的拉伸应变，以激发原本难以实现的晶格滑移行为。因此，将实验中观测到的趋势解释为无序与应变共同驱动的协同过程。最令人惊奇的是，还发现了 α/γ 相界面竟能在随机无序中自发形成原子级突变的有序结构。这一结果不仅丰富了人们对 Ga₂O₃ 多晶型相行为的理解，也为类多晶型现象在其他材料体系中的推广与研究提供了新路径，具有重要的理论意义与潜在应用价值。

7. 图文示例

图 1：不同 Ga₂O₃ 多晶体之间的结构关系。

图 2：α-Ga₂O₃ 中的相变与 dpa 的函数关系。

DOI：

doi.org/10.1038/s41467-025-58516-9

本文转发自《亚洲氧化镓联盟》订阅号